1897年任《时务报》撰述，因参加维新运动被通缉，流亡日本。1900年剪辫发，立志革命。1903年因发表《驳康有为论革命书》并为邹容《革命军》作序，触怒清廷，被捕入狱。1904年与蔡元培等合作，发起光复会。1906年出狱后，孙中山迎其至日本，参加同盟会，主编同盟会机关报《民报》，与改良派展开论战。1911年上海光复后回国，主编《大共和日报》，并任孙中山总统府枢密顾问。曾参加张謇统一党，散布“革命军兴，革命党消”言论。1913年宋教仁被刺后参加讨袁，为袁禁锢，袁死后被释放。1917年脱离孙中山改组的国民党，在苏州设章氏国学讲习会，以讲学为业。1935年在苏州主持章氏国学讲习会，主编《制言》杂志。晚年愤日本侵略中国，曾赞助抗日救亡运动。
早年接受西方近代机械唯物主义和生物进化论，在他的著作中阐述了西方哲学、社会学和自然科学等方面的新思想、新内容，主要表现在《訄书》中，认为“精气为物”“其智虑非气”；宣称“若夫天与上帝，则未尝有矣”，否定天命论说教。其思想又受佛教唯识宗和西方近代主观唯心主义影响。随旧民主主义革命失败，思想上渐趋颓唐。
鲁迅笔下的章太炎先生，首先是一个革命者，其次才是一个大学问家。他张扬国粹，却坚决而激烈地反抗权威和反抗一切束缚。他的确是一个道德主义者，强调道德的力量，却反对社会对个人的压抑，主张个性的绝对自由。
在文学、历史学、语言学等方面，均有成就。宣扬革命的诗文，影响很大，但文字古奥难解。所著《新方言》《文始》《小学答问》，上探语源，下明流变，颇多创获。关于儒学的著作有：《儒术新论》《订孔》等。
一生著作颇多，约有400余万字。著述除刊入《章氏丛书》《续编》外，遗稿又刊入《章氏丛书三编》。
章太炎是同盟会和辛亥革命的重要领袖之一。他与孙文既有过并肩奋战的岁月，也有过激烈争辩乃至分道扬镳的日子。孙文逝世，章太炎肯定“天生我公，为世铃铎……余岂好邮，好是谔谔。”既承认孙文首倡革命之功，又坦言彼此的分歧，是有话直说的诤友。孙文生前，他笔下已一再出现如下的字眼：“中山计划短浅，往往自败”，“中山天性褊狭”， “中山为人卤莽轻听”，“中山名为首领，专忌人才，此仆辈所以事事与之相左也。”
章太炎先生是二十世纪民主主义革命先锋，是著名的经学大师，同时他还是成就卓著的中医文献学家，尤其对《伤寒论》文献之研究，至今鲜有出其右者。太炎先生于仲景里藉职官、《伤寒》版本流传、梁阮孝绪《七录》所载《辨伤寒》十卷与六朝本《伤寒论》、隋本《伤寒论》之传承关系、《张仲景方》十五卷与《金匮玉函经》八卷、《伤寒论》十卷之关系、北宋校正医书局校定《伤寒论》所据底本乃至《伤寒论》在临床辨证上之运用与药味加减与疗效之关系等等，皆有精湛论述。先生辨证，每多精思妙见，著有《章太炎先生论伤寒》。